液体到玻璃的转变过程在科学上是一个复杂的过程，玻璃到液体的转变被称为玻璃熔化。在《科学进展》上发表的一份新报告中，张琦和中国香港科技大学物理学研究小组通过气相沉积组装胶体玻璃并熔化以观察玻璃化转变动力学。

结构和动力学参数在不同深度饱和，以定义表面液体层和玻璃状中间层。科学家们观察了具有各种特征的单粒子动力学，以证实玻璃表面层熔化的理论预测。

熔化玻璃的动力学

玻璃熔化过程并不像假设的那样，是从液体到玻璃的玻璃形成过渡的反向过程。玻璃熔化机理处于发展的初步阶段，与深入研究的玻璃形成转变机理形成机制形成鲜明对比。超稳定玻璃在表面预熔化机制中显示出异质表面熔化，以预先阻止从内部熔化。

聚合物科学家研究了原子和分子超稳定玻璃，并将胶体描述为研究由于微米级颗粒和热运动(可以通过光学显微镜观察)引起的玻璃熔化行为的杰出模型系统。高莱提供关于散装玻璃的重要微观信息，包括剪切诱导的散装玻璃熔化的见解。

研究人员尚未在单颗粒水平上探索热诱导的体积或表面熔化，因为它需要具有可调吸引力的胶体。在这项工作中，Zhang及其同事使用吸引的胶体来测量不同温度范围内的微观动力学，检查单层和多层样品的缓慢和快速温度变化，并了解它们的预熔化和熔化轨迹。

玻璃熔化实验：缓慢温度变化下的表面预熔化

在实验过程中，张和团队加入了50：50的聚合物球体混合物以克服结晶，并添加染料以诱导聚甲基丙烯酸甲酯球体之间的吸引力。他们通过热泳将染料泵送到未加热的区域，以降低吸引力，同时线性增加有效温度。

结果产生了单层和多层胶体。该团队通过气相沉积组装胶体玻璃以形成超稳定的分子玻璃。他们通过光学显微镜记录了这些颗粒，并通过图像分析跟踪了颗粒布朗运动。

缓慢的温度变化对结构和动力学参数的影响

科学家们注意到在25.3摄氏度下完全融化转变。在晶体预熔过程中，研究人员在理论上预测了表面液体厚度的幂律增长，并通过实验和模拟观察了结果。该团队量化了局部结构与动力学之间的关系，其中表面附近的低密度区域表现出易碎玻璃的模式耦合转变行为，而本体附近的高密度区域表现出强玻璃的Arrhenius行为。

这种随着温度降低而从易碎到强烈的交叉也出现在水、金属玻璃和有机/无机玻璃中。本研究的重点是块状玻璃与过冷液体在表面附近的结构动力学相关性。

多层动力学和温度变化

单层和双层胶体晶体的表面预熔和熔化行为明显不同，但单层和多层胶体玻璃在熔化和预熔化过程中保持相似性。晶体熔化通常是通过突然升高到熔点以上来观察的。为了促进这一点，该团队突然改变了温度模式，以研究玻璃中的熔化和预熔化过程。

与缓慢温度变化时相比，快速温度变化下的玻璃化转变温度较低。经受快速温度变化的双层和三层玻璃表现出相似的预熔化行为。研究人员已经在没有实验测试和模拟的情况下观察到超稳定玻璃的熔化速度一致，这与本研究中的观察结果一致。

合作重排区域

张和研究小组注意到合作重排区域对表面附近的玻璃松弛至关重要。他们将这些区域定义为由至少两个移动粒子组成的星团，并假设它们包含一个被弦状壳包围的紧凑核心。

随着有效温度随时间的升高，材料的形态从紧凑变为弦状组合物，正如在块状玻璃中预测和观察到的那样。在加热过程中，单层玻璃表面的偏振协同重排区域从平行变为近垂直，以利于熔化。在通过气相沉积进行玻璃生长的过程中，这些区域的情况正好相反。

展望

通过这种方式，张琦及其同事进行了单粒子动力学，揭示了玻璃中的两个表面层。顶部的液体层在固定温度下保持稳定，而不是传播到块体中以指示预熔化而不是熔化行为。他们注意到玻璃和晶体在预熔化和熔化过程中的相似之处，例如，普通玻璃表现出类似成核的体熔化，很像支持玻璃化转变的热力学起源的晶体。聚合物科学家仍处于研究玻璃表面熔化的初步阶段，这需要单颗粒水平的理论和实验细节。

到目前为止，模拟的重点是熔化前沿速度和从表面熔化到散装熔化的交叉深度，而玻璃预熔化的概念仍有待深入讨论。与晶体预熔化过程相比，玻璃表面还显示出额外的玻璃层 - 这超出了预熔化理论。虽然这里观察到的预熔化/熔化行为的结果与块状玻璃相似，但它们与单层/双层晶体的行为动力学形成鲜明对比。